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铑催化3-氨基-4-烷基/芳基二取代马来酰亚胺的不对称氢化反应
作者开发了一种高效的铑催化不对称氢化反应方法,用于合成刚性环状的3-氨基-4-烷基/芳基二取代马来酰亚胺,能够获得高产率(最高99%)和优异的对映选择性(最高99% ee)。通过调节手性配体的二面角,可以优化催化剂的性能,从而实现不同烷基和芳基取代基的底物的高效催化氢化。
基于COMSOL的HESR垂直矫正磁铁验证
粒子加速器是旨在产生接近光速运动的带电微粒子束的设备,广泛应用于科学研究、医学和工业中。导电磁体是新型加速器设计的基础。磁体必须进行高精度设计,以产生空间分布尽可能接近理想状态的磁场。高能存储环(HESR)是欧洲粒子加速设施FAIR的一部分,它包含多个种类的电磁铁,负责调控粒子束的轨迹。
基于COMSOL的金杯电镀修复工艺优化研究
优化的工艺控制可以在金制品的电镀修复中实现高度的成分均匀性。开发的多物理场方法为与金属保护相关的遗产保护提供了数字模拟,未来的工作应纳入实验验证并扩展到局部刷镀技术。
铑催化3-氨基-4-烷基/芳基二取代马来酰亚胺的不对称氢化反应
3-氨基-4-烷基/芳基双取代马来酰亚胺(3-amino-4-alkyl/aryl disubstituted maleimides)及其衍生物在自然产物、潜在药物候选分子和商用药物中具有重要生物活性
npj Comput Mater | 一种求解"大海捞针"问题的新算法-ZoMBI
ZoMBI算法的全称是[Zo]oming [M]emory-[B]ased [I]nitialization。总体来说,这种先大范围扫描再根据记忆点聚焦到感兴趣区域的策略,是受到人类解决类似问题方式的启发,与标准 BO 那种依赖静态采集函数的方法形成鲜明对比。
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河南大学赵勇、东北大学张鹏 Angew 报道:O₂•⁻ 中间体捕获策略促进高面容量锂氧电池 ORR 路径优化
无水锂–氧(Li–O₂)电池被认为是最有潜力实现 3500 Wh kg⁻¹ 理论能量密度的储能体系之一。。然而,尽管理论性能惊人,实际电池却始终难以突破循环稳定性与反应动力学的瓶颈。问题的核心集中在氧还原反应(ORR)过程中生成的第一个中间体O₂•⁻。这一高活性物种既是两电子转移路径的起点,也是引发副反应与电极失活的源头。 如何在不改变反应本征路径的前提下,对这一“失控中间体”进行精准调控? 本文报道了一种解决思路:利用离子液体添加剂 Py-TFSI 中的 Py⁺ 阳离子,主动捕获并转移 O₂•⁻ 中间体,从源头上同时提升 ORR 速率与体系稳定性,使 ORR 活性提高超过 5 倍,并实现 47 天稳定循环。该研究从“中间体优先调控”的角度出发,为金属–氧电池性能优化提供了一种新的化学策略。
通过羰基化合物的硼化和脱饱和反应合成芳基硼酸酯
芳基硼酸酯是一类多功能有机硼化合物,在分子自组装、阴离子识别、光电子学、材料科学及合成化学的碳-碳/碳-杂原子键构建中应用广泛。现有芳基硼酸酯合成方法多以芳基卤化物、酚类衍生物等芳香族底物为原料,依赖过渡金属催化的C-X键硼化,或使用高反应性、对水敏感的格氏试剂/芳基锂试剂,存在金属催化剂昂贵、需外加配体、有机金属试剂敏感、缺乏绿色高效的区域选择性方法等问题。以储量丰富的非芳香族羰基化合物为直接前体合成芳基硼酸酯的策略尚未得到充分开发,因此开发无过渡金属、绿色高效的羰基化合物直接转化为芳基硼酸酯的方法成为亟待解决的挑战。
【Org.Lett.】以烷基甲酸酯为“氢-烷基”双功能试剂:吡啶并杂环的催化还原烷基化新策略
论文报道了一种钌催化的串联还原烷基化反应,用于将吡啶融合的N-杂芳烃(如喹啉)转化为饱和氮杂环(如N-烷基四氢喹啉,THQ)。
推荐
选择性光氧化C(sp³)−H键制醛/酮
传统氧化方法需化学计量的强氧化剂(高价金属盐、卤化物、过氧化物)或昂贵金属配合物,且反应条件苛刻(高温高压)。光催化氧化因利用太阳能、条件温和成为绿色研究方向,但现有光催化体系存在醛选择性低、催化剂制备复杂且成本高的问题,HBr介导的光氧化体系还常生成羧酸或溴代产物,醛选择性差。因此,亟需开发高效、环保、低成本、易放大的C(sp³)−H键选择性光氧化合成醛新方法。
通过直接 1,8-加成添加于原位形成的 8-甲基烯烃-2(8H)-烷基烯烃,进行轴性手性四取代亚烯的有机催化选择性合成
本研究首次实现了α-(2-羟基萘-8-基)炔丙醇与2-芳基吲哚的有机催化对映选择性反应,在合适的手性磷酸(CPA-1)催化下,通过原位生成炔基-8-亚甲基萘-2(8H)-酮,经不对称1,8-共轭加成高效合成一系列轴手性四取代联烯,产物分离产率70~95%,对映选择性64~94% ee。该研究确立了2-羟基萘-8-基作为高效辅助基团的应用价值,拓展了醌甲基化物的化学研究范畴,同时首次实现了炔基-8-亚甲基萘-2(8H)-酮的不对称1,8-加成反应,为轴手性四取代联烯的合成提供了新的实用路径。
Ni催化苯基环氧乙烷与芳基硼酸对映选择性的铃木-宫浦反应
有机硼化合物是重要的合成砌块,铃木-宫浦交叉偶联是构建C-C键的可靠方法,在药物化学和材料科学中应用广泛。环氧化物作为有机合成中的优势砌块,其不对称开环是构建手性醇的实用策略,也是药物、天然产物和农用化学品的关键中间体。而现有环氧化物不对称开环策略多依赖动力学拆分或内消旋体去对称化,且常使用有机锂/格氏试剂,存在反应条件苛刻、官能团耐受性有限的问题;外消旋环氧化物的手性催化剂控制立体汇聚型C-C键形成反应仍具研究价值。虽已有过渡金属催化环氧化物与芳基亲电试剂的不对称还原偶联研究,但外消旋环氧化物与芳基硼酸的对映选择性偶联通用方法仍十分稀缺,因此开发新型过渡金属催化的不对称铃木-宫浦交叉偶联具有重要的合成和科学意义。
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